近日，*大連化學物理研究所研究員李寧、中科院院士張濤團隊和研究員王峰團隊合作，在綠色合成環(huán)己烷類含氧化學品方面取得新進展。相關(guān)工作以共同通訊作者形式發(fā)表在《德國應(yīng)用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。
1,4-環(huán)己烷二甲醇(CHDM)和1,4-環(huán)己烷二甲酸(CHDA)是精細化工行業(yè)中的重要單體，通過其生產(chǎn)的聚酯比傳統(tǒng)的PET具有更高的玻璃化溫度、熱穩(wěn)定性和化學穩(wěn)定性，并且易于降解，在電子行業(yè)中有著重要的應(yīng)用。1,2-環(huán)己烷二甲酸酯是一種無毒環(huán)保型增塑劑，廣泛用于PVC塑料制品中，如醫(yī)療用的輸血袋、室內(nèi)裝潢材料、保鮮膜、塑料玩具等。目前，這些環(huán)己烷含氧化學品是對二甲苯(PX)和鄰二甲苯(OX)經(jīng)過氧化、加氫等一系列過程制備得到的，嚴重依賴石油化工。而木質(zhì)纖維素作為一種可再生資源，本身含有豐富的含氧官能團。因此，以木質(zhì)纖維素衍生物為原料，合成環(huán)己烷含氧化學品，可以減少氧化過程，提高步驟經(jīng)濟性和原子經(jīng)濟性。
該研究團隊前期發(fā)展了以木質(zhì)纖維素為原料的生物質(zhì)路線合成聚酰亞胺單體均苯四甲酸(Green Chem.)。在此基礎(chǔ)上，該工作以生物質(zhì)平臺化合物(可從生物質(zhì)獲得的)甲醛、巴豆醛和丙烯酸酯/富馬酸酯為原料，發(fā)展了脯氨酸催化的三組分環(huán)加成反應(yīng)，然后通過調(diào)節(jié)后續(xù)過程，分別選擇性合成CHDM、CHDA和1,2-環(huán)己烷二甲酸酯，兩步總收率均可達到70%以上。通過生命周期評價(LCA)方法對比生物質(zhì)路線和石油路線，結(jié)果表明在生產(chǎn)CHDM和1,2-環(huán)己烷二甲酸酯方面，生物質(zhì)路線具有更低的碳排放;在生產(chǎn)CHDA方面，通過酸催化水解的方式，也可以獲得更低的碳排放，生物質(zhì)路線展現(xiàn)出了積極的碳減排潛力。
該研究成果為環(huán)己烷含氧化學品的合成提供了新方法，為生物質(zhì)資源轉(zhuǎn)化途徑提供了新思路。
上述研究工作得到國家自然科學基金、中科院戰(zhàn)略性先導專項、國家重點研發(fā)計劃、遼寧省院士基金、大連市支持高層次人才創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)項目(杰出青年科技人才項目)、博士后面上項目和所博士后基金的資助。
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