利用可再生電力通過電化學CO?還原反應(CO?RR)生產(chǎn)高附加值化學品，對于可再生碳資源增值具有重要意義。多碳醇(如乙醇、正丙醇等)因具有高能量密度特性及與現(xiàn)有能源基礎設施的高度適配性，在清潔能源儲存與化工原料領域展現(xiàn)出廣闊應用前景。目前，電催化CO?RR生成多碳醇的主要挑戰(zhàn)在于解決C-C偶聯(lián)與C-O鍵斷裂的競爭機制導致的產(chǎn)物選擇性失衡。此外，高電流密度下中間體脫附失控，體系穩(wěn)定性低，也嚴重制約多碳醇的規(guī)模化生產(chǎn)。因此，開發(fā)新型高效催化劑以實現(xiàn)多碳醇選擇性突破，成為該領域發(fā)展的關鍵。
在國家自然科學基金委、科技部、中國科學院和北京分子科學國家研究中心的支持下，化學所膠體、界面與化學熱力學實驗室韓布興/朱慶宮團隊長期致力于CO?電催化還原體系創(chuàng)新研究。團隊前期聚焦離子液體、水相介質(zhì)等綠色溶劑體系與電催化劑協(xié)同作用機制，取得系列原創(chuàng)性成果(Nat. Commun.,2019,10,3851，Nat. Commun.,2022,13,1965；Angew. Chem. Int. Ed.,2021,60,10977；Angew. Chem. Int. Ed.,2023,62,e202307612；)。通過高效催化體系的構(gòu)筑，實現(xiàn)了高效電催化轉(zhuǎn)化CO2制備合成氣、甲酸、甲醇、甲烷、乙酸及乙醇等重要化學品(J. Am. Chem. Soc.,2023,145,23037；J. Am. Chem. Soc.,2023,145,4675；Nat. Commun.,2023,14,2823；J. Am. Chem. Soc.,2024,146,26525)。
近期，該團隊基于前期研究基礎，發(fā)現(xiàn)稀土元素獨特的4f電子軌道特性可精準調(diào)控相鄰Cu原子的電子密度分布，在電催化反應過程中構(gòu)建具有動態(tài)自修復特性的催化界面，實現(xiàn)了高電流密度條件下CO2向多碳醇的高選擇性轉(zhuǎn)化。研究團隊創(chuàng)新性地利用鐠(Pr)等稀土元素獨特的4f電子構(gòu)型和未占據(jù)5d軌道特性，通過分步沉淀-煅燒策略構(gòu)筑具有微觀結(jié)構(gòu)缺陷的復合催化劑，在原子尺度上形成高效的不對稱活性位點。該催化劑在700 mA cm?²工業(yè)級電流密度下，多碳醇選擇性達到71.3%，多碳醇/乙烯產(chǎn)物比例提升至12:1，單程碳轉(zhuǎn)化效率達44.8%。原位表征與理論計算揭示了反應機制，Pr-O-Cu鍵合作用形成的動態(tài)自修復異質(zhì)界面能有效調(diào)控*CO吸附構(gòu)型，通過誘導不對稱C-C耦合路徑并穩(wěn)定醇類中間體，顯著提升多碳醇選擇性。該研究為設計高效的CO?RR催化劑提供了新思路，并拓展了稀土基催化劑在電催化中的應用潛力。
相關研究成果近日發(fā)表于Nature Synthesis期刊(Nat. Synth.,2025,doi:10.1038/s44160-025-00752-4)。文章第一作者為博士后劉霽媛，通訊作者為朱慶宮研究員和韓布興研究員。
鐠銅氧化物異質(zhì)界面上電催化CO2加氫制備多碳醇的反應機制
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